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研究背景

電子設備可在散熱元件的輔助下快速散熱，以維持設備穩定、可靠的運行，并延長使用壽命。近年來，5G技術、柔性電子器件、航空航天技術高速發展，對高散熱性熱管理材料的需求越來越高。氧化石墨烯（GO）基薄膜可實現高熱導率和高柔韌性一體化，且導熱的厚度依賴性小，因此在前沿導熱領域被廣泛研究涂料在線coatingol.com。不過GO成本昂貴，在商業競爭中處于劣勢。工業上，高性能碳材料通常由制備工藝成熟且價格低廉的聚丙烯腈（PAN）等高分子材料制備而來，然而這些高分子均很難轉化成高導熱、高導電的碳結構。 

“誰道人生無再少，門前流水尚能西”這句詩描述了古人對突破逆境的決心和渴望，那么誰又能確定PAN等高分子無法突破難石墨化的瓶頸呢？本工作借鑒了高分子在限域條件下可實現重新取向或結晶的現象，以石墨烯二維大分的層疊結構作為高分子的限域空間，以石墨烯六方晶格結構作為高分子的結構模板，研究了在石墨烯的誘導效應下，高分子的形態、分子結構之變，最終實現了以PAN為主體的導熱膜制備。

本文亮點

（1）發現了氧化石墨烯對PAN裂解的層間受限取向化效應。通過GO的限域作用，改變聚丙烯腈分子鏈取向，使其在限域空間內進行結構重排。在高溫條件輔助下，促使PAN形成高度取向和結晶的石墨烯片層。

（2）利用了層間受限取向化效應制備了高導熱柔性石墨膜。50%質量分數的GO可將其余50%質量分數的PAN完全誘導為sp2碳，實現了以PAN為主要原料的層狀石墨膜組裝。所制備石墨膜的導熱率和導電率分別為1282 W m-1 K-1和9.94×105 S m-1。

內容簡介

為解析高分子在石墨烯層間誘導的形態之變，浙江大學高超團隊將聚丙烯腈限域在GO片層間制備復合薄膜，在2800 oC熱處理后，實現了聚丙烯腈的層間限域誘導石墨化過程，得到了高導熱、高導電的柔性薄膜。在這一復合導熱膜的制備策略中，聚丙烯腈的添加比例高達50%，薄膜的導熱率和導電率分別為1282 W m-1 K-1和9.94×105 S m-1，這一熱導率甚至超過純石墨烯薄膜1201 W m-1 K-1。此外，利用石墨烯的自融合效應，該薄膜可實現4-80 μm的厚度調控?？傊摲椒槭┱T導非石墨化合成及天然高分子制備高導熱膜開辟道路，為高分子在石墨烯限域空間下的形態調控提供了新思路。

圖1. 高導熱柔性石墨膜的制備策略及GO對PAN的限域誘導效果

將混合的GO和PAN刮涂成薄膜，經過270 oC熱壓和2800 oC的高溫熱處理，實現了PAN的石墨化轉變及高導熱柔性石墨膜制備。通過對比，發現了PAN在GO誘導下可實現層狀化結構轉變及高結晶現象。

圖2. （a-d）不同含量GO對PAN限域誘導石墨化后的TEM圖像。（e）GO加入到PAN膜后，PAN的取向變化。（f-j）不同含量GO和PAN復合膜的XRD和Raman測試及其結構變化

通過GO的層間限域，發現PAN可先后實現重新取向、層狀化及高度石墨化的過程。TEM結果表明了50% GO加入后，高導熱柔性石墨膜的截面展示出高度結晶性，層間距為0.337 nm。XRD和Raman結果均顯示了在加入50% GO時，該石墨膜呈現出最優的結晶結構特點，表明了GO和PAN的協同效應對高取向、高性能石墨膜具有重要貢獻。

圖3. （a-h）不同含量GO和PAN復合膜在熱處理前后的截面形貌SEM圖像。（i-k）高導熱柔性石墨膜的密度、導熱率及導電率隨GO含量的變化趨勢

SEM圖像直觀的顯示了在GO加入后，塊狀PAN逐漸呈現分層趨勢的現象，同時在石墨化后，這一分層現象更為明顯。在GO含量超過50%時，石墨膜內部出現大量微氣囊，說明PAN可抑制石墨烯膜內部微氣囊的產生，減少結構缺陷，降低聲子散射。因此在性能表征中，GO和PAN為1:1時，其復合石墨膜呈現了高密度，高導電、高導熱的特點。

圖4. 高導熱柔性石墨膜的柔性表征

純PAN薄膜在2800 oC熱處理后，呈現脆性，而加入GO后，則表現出優異的柔韌性。表明了在GO的限域效應下，PAN可實現重新取向及石墨化，呈現與硬碳不同的軟碳特點。

該工作在高超教授前期積累和前人經驗總結的基礎上完成（Adv. Mater. 29 (2017) 1700589；Carbon 167 (2020) 249-255；Nanoscale 12 (2020) 11971–11978；Science 372 （2021） 614-617）。

相關成果以“Polyacrylonitrile-derived thermally conductive graphite film via graphene template effect”為題發表在Carbon上。論文第一作者為高超團隊的博士生黃昊光。通訊作者為高超教授和博士后彭蠡，該論文得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、浙江大學百人計劃等相關經費的資助。