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隨著工業(yè)化進(jìn)程的加快和全球人口的持續(xù)增長，淡水資源嚴(yán)重短缺已日趨嚴(yán)重。含油廢水已成為日常生活和食品、皮革、紡織、煉鋼、石化等眾多行業(yè)的主要環(huán)境問題。與傳統(tǒng)的水處理技術(shù)相比，膜技術(shù)具有很多優(yōu)勢，包括高選擇性分離、低能耗、簡單的設(shè)備和低空間需求以及連續(xù)和自動操作，特別是對于乳化油/水混合物的分離涂料在線coatingol.com。氧化石墨烯（GO）具有二維（2D）碳結(jié)構(gòu)和單個碳原子厚度，由于其獨(dú)特的特性已成為一種流行的膜材料?，F(xiàn)有的GO基膜中，最關(guān)注的是通過在相鄰GO納米片之間插入離子、分子或納米材料來控制不同分離目的的層間距，因?yàn)閷娱g距在決定GO基膜的分離性能方面起著關(guān)鍵作用。然而，對于石墨烯組裝的膜，每個穿過膜的分子都會繞過許多石墨烯片，這不僅延長了分子路徑增加了傳質(zhì)阻力，而且還會降低膜的滲透性。

鑒于此，海南大學(xué)劉亞楠副教授和英國倫敦大學(xué)學(xué)院（UCL）Marc-Olivier Coppens教授受細(xì)胞膜結(jié)構(gòu)（包括具有用于選擇性傳輸?shù)挠H水門和用于與水低摩擦的疏水通道的水通道蛋白）的啟發(fā)，通過真空輔助自組裝工藝制備造了一種石墨烯納米網(wǎng)（GNM）膜。在GO納米片上創(chuàng)建了納米孔以增加傳質(zhì)通道的數(shù)量并減少其長度來合成石墨烯納米網(wǎng)。結(jié)合石墨烯片和水之間的低摩擦，實(shí)現(xiàn)了快速的水傳輸，實(shí)現(xiàn)了超快速、選擇性的水通量。親水性聚合物殼聚糖用于修飾GNM以構(gòu)建水合層，從而抑制污垢接觸膜表面。因此，該石墨烯納米網(wǎng)膜的滲透率幾乎達(dá)到4000 L m-2 h-1 bar-1，約為GO膜滲透率的260倍。該膜在分離各種表面活性劑方面表現(xiàn)出優(yōu)異的防污性能-穩(wěn)定的水包油乳液，各種乳液的水通量回收率均超過96.7%，循環(huán)3次后仍保持在95.2%以上。相關(guān)工作以“Cell Membrane-Inspired Graphene Nanomesh Membrane for Fast Separation of Oil-in-Water Emulsions”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Advanced Functional Materilas》上。

GNM和CS@GNM的制備和表征

具有納米孔的GNM分兩步合成。首先，通過在濾紙上過濾GO和鹽的濃縮溶液，在GO納米片上形成鹽模板。然后，在點(diǎn)火后有缺陷的孔隙中暴露的裸露的GO被燃燒。最后，在用HCl溶液洗去鹽后，獲得了具有納米孔的GNM。制備的GNM具有納米片狀結(jié)構(gòu)，片材尺寸為300 nm，孔隙均勻分布在GNM上（圖1）。GNM的平均孔徑為5.5±2.6 nm，孔隙率約為6.5%。利用殼聚糖對GNM進(jìn)行改性，通過殼聚糖上的氨基與GNM上的羧基反應(yīng)，制備出具有高親水性的CS@GNM。GNM膜通過真空輔助自組裝工藝制備，通過在孔徑為100 nm的聚醚砜 (PES) 膜上過濾GNM和CS@GNM的分散體。保持CS@GNM中GNM和GNM的總質(zhì)量不變并改變CS@GNM中GNM和GNM的質(zhì)量比，制造了一系列GNM膜，表示為GNM/CS@GNM-x，x=1-6。GNM膜具有平坦的表面，表明GNM具有與GO相似的膜形成能力（圖2）。SEM圖像表明，GO膜的厚度為35.7 ± 6.0 nm，GNM的厚度為42.8 ± 5.3 nm。

圖1 GNM和CS@GNM的制備和表征

圖2 GNM膜的制備和形態(tài)學(xué)

GNM膜的潤濕性、滲透性和形態(tài)穩(wěn)定性

作者進(jìn)行了一系列接觸角測量來評估受細(xì)胞膜啟發(fā)的GNM膜的表面潤濕性。GNM膜的水接觸角最初約為105°，但在16.3 s內(nèi)降至零。GNM/CS@GNM-6的水接觸角可以達(dá)到75°，并在17.6 s內(nèi)降至零，表明受細(xì)胞膜啟發(fā)的GNM膜具有高親水性。GNM膜對各種油類（包括葵花油、泵油、辛烷值和硅油）在水下呈現(xiàn)出超疏油性（圖 3）。因此，GNM膜具有高親水性、超疏油性和水下低油粘附性。GNM上的納米孔可以提供更多的傳質(zhì)通道并減少傳質(zhì)通道的平均長度，從而形成具有更高孔隙率和更低曲折度的膜結(jié)構(gòu)。因此，GNM膜的滲透性顯著提高到3690 ± 160 L m-2 h-1 bar-1，是GO膜的230倍（圖4）。GNM膜的水通量隨著跨膜壓力的增加而增加，范圍為 0-1.2 bar。通過GNM上的納米孔實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的滲透性，這增加了傳質(zhì)通道的數(shù)量并減少了傳質(zhì)通道的長度。因此，跨膜壓力對滲透率的影響非常小。此外，GNM膜在3.0至11.0的pH范圍內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的滲透性。

圖3 GNM膜的潤濕性表征

圖4 GNM膜的滲透性和形態(tài)穩(wěn)定性

GNM膜的防污性能

作者通過過濾一系列由葵花油、泵油、辛烷和硅油制備的表面活性劑穩(wěn)定的水包油乳液，評估了GNM膜的防污性能。在水滲透率為3990 ± 150 L的表面活性劑穩(wěn)定的向日葵水包油乳液分離過程中，水回收率從GO膜的29.9%提高到 GNM/CS@GNM-4膜的98.7% m–2 h–1 bar–1，是GO膜的260倍以上。GNM膜對于分離其他種類的水包油乳液具有優(yōu)異的防污性能，水回收率在所有情況下均能保持在96.7%以上。此外，通過使用表面活性劑穩(wěn)定的向日葵水包油乳液作為模型污垢的循環(huán)實(shí)驗(yàn)，驗(yàn)證了GNM膜的長期分離性能。三個循環(huán)后，水回收率仍能保持在95.2%以上。所有這些結(jié)果證明，GNM膜在表面活性劑穩(wěn)定的水包油乳液的持久分離方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

圖5 GNM膜的防污性能表征

小結(jié)：作者受細(xì)胞膜結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，制備了一種石墨烯納米網(wǎng)膜。在石墨烯納米網(wǎng)（GNM）上合成納米孔以減少傳質(zhì)通道的長度。結(jié)合石墨烯納米片和水分子之間的低摩擦，實(shí)現(xiàn)了高滲透性。具有親水性羥基和氨基的殼聚糖用于修飾GNM以增加其親水性并誘導(dǎo)在膜表面形成水化層。該GNM膜在水下具有高親水性、超疏油性和低油粘附性。因此，該研究制備的膜在用于分離各種表面活性劑穩(wěn)定的水包油乳液時表現(xiàn)出優(yōu)異的防污性能。這項(xiàng)工作為通過自然靈感制造用于油/水分離的高性能膜提供了新的見解。