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輻射制冷（Radiative cooling）是一種利用熱輻射實現降溫的被動制冷技術，該技術可以在強陽光照射下實現零耗能的亞環境制冷，有望成為傳統高耗能制冷設備（如空調）的替代性技術，從而有助于緩解當前日益嚴峻的能源危機和全球變暖。

輻射制冷材料的亞環境制冷能力源于其可以將熱量通過大氣透明窗口發射到溫度僅為~3K的寒冷外太空（此類材料可稱為熱發射體），同時能夠反射大量太陽輻射熱（即具有高的太陽發射率）。

近年來，各種基于熱發射體的高性能輻射制冷材料已被陸續開發出來，主要應用于建筑節能和個人熱管理。根據此類材料在中紅外波段的光譜響應特性，輻射制冷材料主要可以分為兩類：非選擇型熱發射體和選擇型熱發射體（圖1a,b）。

非選擇型熱發射體是指在整個中紅外波段均呈現高發射率的輻射制冷材料。

而選擇型熱發射體通常是指僅在8–13μm大氣透明窗口波段呈現高選擇性發射率（在本工作中將其定義為“單選擇型熱發射體”），而在其余的中紅外波段呈現高反射率。

研究表明，與非選擇型熱發射體相比，單選擇型發射體具有更優的亞環境制冷性能，原因是選擇型發射體可以排除大氣寄生熱（來自大氣層的加熱效應）。然而，根據干旱環境中模擬計算（圖1c-e）可知，該結論僅在不考慮非輻射熱（主要指熱對流）的理想環境或接近理想的低對流環境成立（非輻射傳熱系數h = 0–1 W m^?2 K^?1，圖1e）。

而在大多數實際環境中（h≥ 2W m^?2 K^?1），單選擇型熱發射體的制冷性能會劇烈降低，相比非選擇型發射體的制冷優勢并不明顯，甚至可能更差（h≥4 W m^?2K^?1，圖1e），這顯然限制了輻射制冷材料的實際應用。

事實上，不同濕度環境的大氣透明度完全不同。在干旱環境中，除了廣為人知地在8–13 μm波段的大氣透明窗口，大氣層還有另一個透明窗口，該窗口在16–25μm波段，定義為第二大氣透明窗口（圖1b），其可以貢獻額外的制冷性能。

然而，在目前的研究中，第二大氣透明窗口的制冷作用往往被忽略。這是因為隨著環境濕度的增加空氣中的水分增多，水對該窗口波段的熱量具有強吸收，導致其大氣透明度劇烈降低，甚至會完全消失。

眾所周知，地球上有廣袤的干旱炎熱地區，如中東和北非，對制冷有巨大的需求。這些干旱地區或季節，第二大氣透明窗口的制冷作用無法被忽略。

然而，目前仍缺乏針對第二大氣窗口的理論研究和材料設計，限制了輻射制冷材料降溫潛力的充分發揮，特別是在干旱氣候場景。因此，開發出一種可以充分利用兩個大氣窗口來降溫的輻射制冷材料具有重要的意義。

本工作中，作者通過理論計算，驗證了一種具有高輻射制冷性能的雙選擇型熱發射體模型。

該模型在兩個大氣透明窗口波段（8–13μm和16–25μm）均具有高選擇性發射率，而在剩余的中紅外和太陽光波段具有高反射率（圖1a,b）。結果表明，這種雙選擇型熱發射體模型在干旱的環境中，具有明顯優于現有典型輻射制冷設計（非選擇型Non-selective和單選擇型Mono-selective熱發射體）的亞環境制冷性能（圖1c-e）。

圖1. 雙選擇輻射制冷模型的建立和理論計算。

基于上述模型，作者根據分子振動理論（分子級設計）和米氏散射定律（納/微米設計），首次設計并制備了一種基于聚合物薄膜-金屬的雙選擇型熱發射體（圖2）。

首先，作者根據分子振動理論，篩選出聚甲醛（POM）和聚四氟乙烯（PTFE）作為制備雙選擇型發射體的聚合物原料。這是因為POM的C-O-C鍵和PTFE的C-F鍵分別可以貢獻第一和第二大氣透明窗口的高選擇性發射率（圖2a）。

此外，作者根據米氏散射理論，設計了與太陽光波段波長相近的納米尺寸的聚甲醛納米纖維和微米分布的聚四氟乙烯納米顆粒，旨在實現太陽光波段高的米氏散射效率（即高的太陽反射率，圖2b）。此外，采用具有高熱反射率的金屬基底（本工作采用的是鋁箔）使得該材料在非窗口中紅外波段具有高反射率，也有助于太陽反射率的提高。

圖2.雙選擇型輻射制冷熱發射體的分子-結構設計與性能表征。

基于上述分子-微觀結構設計，并通過可拓展的“輥對輥”靜電紡絲法制備了一種由聚甲醛（POM）和聚四氟乙烯（PTFE）組成的聚合物薄膜（圖2c,d）。該POM-PTFE聚合物薄膜是由聚甲醛納米纖維和聚四氟乙烯微米顆粒組成的串珠狀纖維隨機堆疊形成（圖2e）。

結果表明，POM-PTFE膜覆蓋的鋁箔（POM-PTFE-Al）在第一和第二大氣透明窗口表現出顯著的雙選擇特性，以及高太陽反射率（95.5%），表明該聚合物-金屬是一種理想的雙選擇型熱發射體（圖2f）。此外，該樣品還體現出超高的抗紫外特性和戶外環境穩定性（圖2g），表明其具有很高的實用性。

圖3. 雙選擇型熱發射體在沙漠環境下的制冷性能測試

為了驗證概念，作者在真實的沙漠環境（內蒙古烏蘭布和沙漠）中測試了雙選擇型熱發射體樣品的亞環境降溫性能（圖3a-c）。測試結果證明，在干旱環境的強陽光照射下（700~900W/m²），該雙選擇型熱發射體顯示出~9℃的亞環境降溫（圖3d），明顯優于已報道典型輻射制冷熱發射體樣品（＞3 ℃的相對降溫，圖3e-g）。

圖4. 雙選擇型熱發射體制冷功率測試，以及與常見商品屋頂材料的制冷性能比較。

此外，雙選擇型熱發射體樣品在強陽光照射下（~840W/m²）還體現出＞150W/m²的高制冷功率（圖4a,b）。將該樣品與常見的商品屋頂材料相比較，結果表明，雙選擇型樣品具有明顯優于黑色瀝青、白色彩鋼板、白色商業涂料、純鋁箔的制冷性能（圖4c-f），證明其具有很高的商業潛力。

圖5. 雙選擇型熱發射體的彩色化和彩色兼容性研究。

此外，當在雙選擇型熱發射體樣品表明覆蓋不同顏色的彩色PE膜后，樣品仍體現出很高的亞環境制冷性能（如紅色和黃色），且明顯優于彩色化后的商業涂料（圖5）。表明雙選擇型材料還具有很高的彩色兼容性，有助于促進輻射制冷材料的大規模實際應用。

本工作從理論上提出并從實驗上實現了一種具有更高制冷性能且可拓展的輻射制冷設計，也為將來設計更多高效熱管理材料提供了新的思路。